De monsters van Sr₂RuO₄ werden gekweekt met behulp van de drijvende-zonetechniek, volgens een eerder gepubliceerde process⁴³. Enkele kristallen werden nagesplitst in een ultrahoog vacuüm bij een basisdruk van 1 x 104⁻¹⁰ mbar en een temperatuur van 20 Okay (en 77 Okay). Tijdens de metingen werd de temperatuur fixed gehouden. Het experiment werd uitgevoerd in het NFFA-APE Low Vitality beamline-laboratorium van de Elettra synchrotron-stralingsfaciliteit en ontworpen met een APPLE-II aperiodische bron voor gepolariseerde excessive UV-straling en een vectoriële twin-VLEED spin-polarisatiedetector stroomafwaarts van een DA30 Scienta ARPES-analysator.⁴⁴. De fotonenenergie die voor onze metingen werd gebruikt was 40 eV, wat de spectrale intensiteit bleek te maximaliseren, zoals eerder getoond⁴⁵. De energie- en momentumresoluties waren beter dan 12 meV en 0,018 Å⁻¹respectievelijk. Belangrijk is dat, zoals reeds vermeld, de kristallen uitgelijnd werden om de geometrische bijdrage aan de circulaire polarisatie te elimineren, zoals in Fig. 1c, d. Voor de volledigheid: baanbrekende werken over ARPES en dichroïsme die het begrip van onze metingen kunnen helpen, zijn te vinden in refs. ^{39,41,46,47,48}.

In de volgende secties rapporteren we aanvullende metingen die helpen de boodschap en conclusies uit de hoofdtekst te bevestigen.

Monsteruitlijning en experimentele geometrie

Bij het gebruik van circulair gepolariseerd licht is de ontwarring tussen geometrische en intrinsieke matrixelementen cruciaal maar problematisch. Een oplossing is om de binnenkomende straling precies binnen één van de spiegelvlakken van het bestudeerde systeem te laten vallen en te meten in de richting loodrecht op dat vlak, zoals we in figuur 2 laten zien. 1c. In een dergelijke configuratie kunnen de verschillen in het CP-spin-ARPES-signaal worden toegeschreven aan intrinsieke verschillen in LS, en de geometrische bijdragen zijn goed gedefinieerd. In dit opzicht is het van het grootste belang om het monster zorgvuldig uit te lijnen. In het onderhavige geval het symmetrische karakter van het Fermi-oppervlak van het materiaal^45,49,50 stelt ons in staat het monster zorgvuldig uit te lijnen met de binnenkomende fotonenbundel die in een spiegelvlak ligt. De uitlijning van het monster werd uitgevoerd door het experimentele Fermi-oppervlak te monitoren en door ervoor te zorgen dat de spleetrichting van de analysator loodrecht op het spiegelvlak stond. Zoals getoond in Uitgebreide Gegevens Fig. 1 En 2schatten we onze uitlijning beter dan 0,9° ten opzichte van de ideale configuratie, een waarde binnen de onzekerheid gezien onze hoekige azimutprecisie (ongeveer 1°). Bovendien gaven verschillende monsters ons dezelfde resultaten, wat de robuustheid van de meetresultaten binnen deze azimut-onzekerheid bevestigt.

In het NFFA-APE Low Vitality beamline-laboratorium werd ons monster onder normale emissieomstandigheden in de manipulator geplaatst, waarbij het synchrotronlicht onder een hoek van 45 ° op het monsteroppervlak viel. Dit betekent dat standaard lineaire polarisaties, zoals lineair verticaal en lineair horizontaal (Prolonged Information Fig. 1), zou anders reageren op de selectieregels van de matrixelementen. In het bijzonder zou lineair verticaal licht zich volledig binnen het monstervlak bevinden, terwijl lineair horizontaal licht één part binnen het vlak en één part buiten het vlak zou hebben (met elk een intensiteit van 50%). Wanneer nu circulair gepolariseerd licht wordt gebruikt om onderscheid te maken tussen echte en geometrische matrixelementeffecten, moest het binnenkomende licht worden uitgelijnd binnen de experimentele fout, binnen een van de spiegelvlakken van het monster.

Om de azimutwaarde te schatten, pasten we de okay-loci van de Fermi-oppervlaktecontouren (rode markeringen in Prolonged Information Fig. 2a, b) en vervolgens hebben we de horizontale en verticale assen uitgelijnd (zie ‘Particulars van het beslag’). In onze configuratie is er een verwaarloosbare verkeerde uitlijning tussen de toestanden bij positieve en negatieve waarden van okay (Uitgebreide gegevens Afb. 2c, d). In uitgebreide gegevens Afb. 2laten we zien dat door het extraheren van momentumverdelingscurven (gekleurde horizontale lijnen in Prolonged Information Fig. 2c), zijn de piekposities symmetrisch binnen de resolutie van het instrument (12 meV voor energie en 0,018 Å⁻¹). We kunnen daarom met een gerust hart de metingen uitvoeren die in de hoofdtekst worden weergegeven.

Particulars van de becoming

De okay-loci van de Fermi-oppervlakken getoond in Prolonged Information Fig. 2a, b en de posities van de pieken in Prolonged Information Fig. 1d zijn geëxtraheerd door de ARPES-gegevens aan te passen. De gebruikte aanpassingsprocedure is standaard en bestaat uit het aanpassen van zowel energieverdelingscurves (EDC’s) als momentumverdelingscurves door gebruik te maken van Lorentziaanse curven die zijn ingewikkeld door een Gaussiaanse bijdrage die rekening houdt met de experimentele resoluties. Vervolgens hebben we, als onderdeel van de fitresultaten, de okay posities van de pieken, die worden weergegeven als rode markeringen in Prolonged Information Fig. 2 en de waarden in Uitgebreide gegevens Fig. 2nd.

Spin-ARPES-gegevens

Om de gerapporteerde waarden te verkrijgen, zijn de getoonde spingegevens ook genormaliseerd om de werking van de Sherman-functie van het instrument te omvatten. In het bijzonder zijn de gegevens voor spin-up- en spin-down-kanalen genormaliseerd naar hun achtergrond, zodat ze in beide gevallen met elkaar overeenkwamen. In de huidige studie werd de achtergrondnormalisatie uitgevoerd op de hoogenergetische staarten van de EDC’s, ver van het gebied waar de spinpolarisatie werd waargenomen. Na normalisatie hebben we, om de spin-intensiteit te extraheren, de volgende relaties gebruikt:

waar P is de polarisatie van het systeem, I^WAAR is de intensiteitswaarde (voor zowel spin-up als -down soorten) verkregen na opname van de Sherman-functie (zie hieronder) van de spindetector, en en I^TOT= I^bg.norm(okay↑) + I^bg.norm(okay, ↓) is eenvoudigweg de som van de intensiteit voor EDC’s met spin-up en spin-down na normalisatie naar de achtergrond. Voor de polarisatie Pwerd de Sherman-functie van het instrument opgenomen en gedefinieerd als η = 0,3 (ref. ⁴⁴). De Sherman-functie werd gekalibreerd op foundation van metingen op een enkel goudkristal. Daarom, Pwordt beschreven door:

Deze process werd uitgevoerd voor alle lichtpolarisaties. We hebben de spinkanalen ook gekarakteriseerd door verschillende polarisatie-vectorrichtingen te gebruiken, zoals weergegeven in Prolonged Information Fig. 3.

Dichroïsme en spin-dichroïsme amplitudes

Een manier om het doorbreken van de tijdomkeersymmetrie te visualiseren is door het dichroïsche signaal getoond in figuur 2 te analyseren. 2c maar opgelost in de twee verschillende spinkanalen, omhoog en omlaag, wat aanleiding geeft tot verschillende amplitudewaarden wanneer gemeten bij ±okay (verwacht voor het breken van de tijdomkeersymmetrie, maar anders niet verwacht). We laten dit hier zien bij geselecteerde momentumwaarden. De amplitudewaarden zijn geëxtraheerd uit de gegevens getoond in Fig. 3a en uitgebreide gegevens Afb. 3na opname van de normalisatie van de Sherman-functie.

Om de bewering in de hoofdtekst te bevestigen, dat wil zeggen de waarneming van een signaal dat compatibel is met het bestaan ​​van chirale stromen, wordt in Prolonged Information Fig. 4 toont de relatieve amplitudes van het dichroïsche versus spin-dichroïsche signaal. Laten we eerst het spin-geïntegreerde dichroïsme bekijken dat wordt getoond in Prolonged Information Fig. 4a. Hier vertegenwoordigen de oranje en groene curven positief en negatief okay waarden, respectievelijk, en hun gedrag is over het algemeen symmetrisch ten opzichte van nul. Er kan echter nog steeds een kleine asymmetrie worden opgemerkt, die naar schatting wel 10% bedraagt, wat dicht bij een eerder gerapporteerde waarde ligt³⁹ van 8%. Zoals we vanuit een theoretisch gezichtspunt zullen verduidelijken, kan nog steeds een kleine mate van asymmetrie in het spin-geïntegreerde dichroïsme worden verwacht, hoewel wordt aangenomen dat de amplitudes van het dichroïsme dat in hun spinkanalen wordt geselecteerd groter zijn. Om dit verschil aan te tonen hebben we laten zien hoe de dichroïsmecurven, opgelost in hun spinkanalen, omhoog (rood) en omlaag (blauw), er negatief uitzien. okay (Uitgebreide gegevens Afb. 4d – f) en positief okay (Uitgebreide gegevens Afb. 4g–ik). Door ook naar hun residuen te kijken, kunnen we ze vergelijken met de amplitude van het spin-geïntegreerde signaal. We rapporteerden deze vergelijking in Prolonged Information Fig. 5. Het spin-down-kanaal vertoont een amplitude van wel 30% en het spin-up-kanaal is maar liefst 20%. Deze waarden zijn respectievelijk drie keer en twee keer groter dan het residu dat wordt geëxtraheerd voor het spin-geïntegreerde signaal. Een dergelijk groot verschil bevestigt de geldigheid van onze methodologie en de beweringen van ons werk. Merk op dat het optellen van het positieve en negatieve momentum ook eventuele effecten veroorzaakt door een kleine verkeerde uitlijning van het monster tegengaat.

Gegevens en temperatuur

Voor de volledigheid hebben wij ook opgetreden C⁺(+okay↑) en C⁻(-okay↓) op het monster na het splijten, ook bij hoge temperatuur (70 Okay), wat boven de magnetische overgang van Sr ligt₂RuO₄. We rapporteren de resultaten in Prolonged Information Fig. 6. In het bijzonder, in Uitgebreide gegevens Fig. 6a – cde bovenste panelen met blauwe lijnen laten het verschil zien tussen C⁺(+okay↑) enC⁻(-okay↓), genormaliseerd door hun som, op drie waarden van okay en bij lage temperatuur, maar de backside line is hetzelfde voor de gegevens verzameld bij 70 Okay. Als we in de lage temperatuurconfiguratie een variërend eindig signaal waarnemen, hebben we bij hoge temperatuur zo’n variatie niet gezien. Het is belangrijk om te vermelden dat we zelfs met onze resolutie geen eindig signaal zien, hoewel er enkele verschillen kunnen zijn die kunnen worden waargenomen boven de magnetische overgang, omdat het waarschijnlijk is dat niet alle magnetische excitaties onmiddellijk worden uitgeschakeld, hoewel een reductie moet nog steeds worden waargenomen. Bovendien zijn de gegevens bij hoge temperaturen luidruchtiger. Zelfs als we de monsters bij hoge temperatuur zouden splitsen, en de ARPES getoond in Prolonged Information Fig. 6d, e bevestigt hun aanwezigheid, ze zijn veel zwakker dan bij lage temperatuur en worden thermisch verbreed. Een dergelijke thermische verbreding is niet verrassend in ARPES. Niettemin zijn de oppervlaktetoestanden, zelfs bij verminderde intensiteit, nog steeds duidelijk zichtbaar.

Kalibreren van de VLEED

Binnen de onzekerheid van het instrument (1° integratiegebied) is de VLEED gekalibreerd door het verwerven van spin-EDC’s onder verschillende hoeken, zowel positief als negatief, voor het monster. Dit gebeurt voor beide spinsoorten en met de gebruikte lichtpolarisaties. In het onderhavige geval hebben we dit voor de consistentie gedaan met circulair gepolariseerd licht (zowel links- als rechtshandig). Daarna kunnen we, door zowel circulaire polarisaties als beide spinsoorten op te tellen, de ARPES-spectra reconstrueren (Prolonged Information Fig. 7). Deze process werd uitgevoerd door alleen de spindetector te gebruiken om rechtstreeks toegang te krijgen tot de onderzochte toestanden en om er zeker van te zijn dat we bij het selecteren van de hoekwaarden op de deflectoren de geselecteerde toestand effectief onderzoeken.

Onzekerheden en aanvullende kalibratie

Om de onzekerheid te evalueren hebben we een gecontroleerd en bekend monster gebruikt zonder asymmetrieën in het dichroïsche signaal, zoals in ons vorige werk³⁹. We hebben een kagome-rooster gebruikt omdat er op het Γ-punt een goed gedefinieerde energiekloof is, geopend door de werking van spin-baankoppeling. Bovendien zijn de banden op dit punt spin-gedegenereerd; het systeem is ook niet magnetisch. Hierdoor konden we de asymmetrie controleren, niet alleen in het circulaire dichroïsme-signaal, maar ook in het spin-opgeloste circulaire dichroïsme. We schatten de onzekerheid op ongeveer 10% over het residu van het dichroïsme. Merk op dat dit ook constant is met die verkregen door standaard ARPES in onze opstelling: in het midden van de Brillouin-zone, het verschil tussen circulair rechts- en circulair links-gepolariseerde spectra (elk spectrum werd vooraf genormaliseerd door zijn eigen maximale intensiteit) is inderdaad 10%.